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解除小天才电话手表的绑定号码，可以按照以下步骤操作。
1、使用家长的手机天才APP进行设置，打开与手表绑定的家长手机天才APP。
2、确保手表与APP处于联网状态，点击右下角的“更多”选项。
3、在功能选项中找到并点击“绑定与解绑”，在此处，您可以查看手表的绑定情况。
4、点击想要解绑的号码，进行解绑操作，根据提示进行操作确认，可能需要输入手表的验证码进行验证。
5、完成解绑操作后，该号码将不再与手表关联。
解绑操作可能需要特定的权限或验证，确保您拥有正确的权限和验证信息，如果您遇到任何问题或无法解除绑定，建议联系小天才的客服支持以获取帮助，不过，解绑电话号码后，该号码将无法再对手表进行操作或管理，请谨慎操作。